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第一章 从分子水平上理解和研究催化1

第一节 一些有显示度的例子1

一、金属配合物催化剂1

二、金属催化剂5

三、氧化物催化剂9

四、仿生催化13

第二节 以平衡态热力学为基础的催化中的普适性规律14

一、催化剂不能影响一个反应的热力学平衡，只能改变到达平衡的速率（Ostwald定义）14

二、可逆催化反应的总速率由正、反方向的反应速率的差所决定，同时随反应混合物远离其热力学平衡程度而增大（Horiuti关系）16

三、线性自由能关系（Sabatier规则）19

四、催化中的吸附作用（Langmuir吸附等温线）22

参考文献35

第二章 表面反应动力学和动态学38

第一节 从动力学研究到动态学研究38

一、宏观反应动力学39

二、微观反应动力学（分子反应动态学）43

三、表面分子反应动态学46

第二节 动力学模型的公式化64

一、反应网络的选择66

二、速率常数的估算67

第三节 表面反应动态学73

一、引言73

二、直接的和俘获传输的表面反应73

三、表面反应速率的过渡态理论76

四、俘获传输的表面反应84

五、提要89

第四节 表面反应能量学90

参考文献97

第三章 研究方法101

第一节 反应机理的动态研究方法102

一、束法102

二、激光方法111

三、研究激发分子减活的射流法115

第二节 表面结构的原位表征方法118

一、无空间分辨技术118

二、空间分辨技术118

三、原子尺度的实验119

四、微观结构121

第三节 原位瞬（过渡）态催化研究122

一、引言123

二、原位瞬态实验方法125

参考文献140

第四章 反应分子的活化：分子束和表面的相互作用145

第一节 分子束和吸附分子的散射动态学145

一、单一能量的原子束145

二、单一能量分子束，平动能量（T-Vs变换）的变化146

三、转动能（R-Vs交换）的变化148

四、振动激发（V-V5交换）的变化151

第二节 能量不同的分子束和表面相互作用的动态学152

一、平动能（T-Vs交换）的影响152

二、转动能（R-Vs交换）的影响157

三、振动能（V-Vs交换）的影响157

第三节 表面上化学和催化反应的激发161

一、分子束向表面传能以激发反应161

二、选择激发163

第四节 催化反应产物中的能量分布168

一、原子的催化再结合168

二、催化氧化172

三、其他催化反应176

参考文献180

第五章 化学能的增强作用186

第一节 实现化学能增强的条件186

一、增强作用的基本定义和机理186

二、增强作用的发生187

三、增强效率的数值评估191

第二节 催化中的链反应机理和化学能的增强作用192

参考文献198

第六章 激发分子的多相减活200

第一节 振动激发分子的多相减活200

一、研究方法200

二、金属表面上的减活205

三、半导体表面上的减活210

四、氯化钠（NaCl）和聚四氟乙烯表面上的减活212

五、CO2分子晶体上的减活213

第二节 电子激发物种的多相减活220

一、氩3P0.2 在石英上的减活222

二、氮A3∑＋u在石英和镍上的减活227

三、单态氧的减活232

四、在CO催化氧化进程中，单态氧在铂上的减活，单态氧的表面减活法（SDSO）241

第三节 激发物种多相减活的动力学机理244

参考文献249

第七章 催化剂表面上的激发分子254

第一节 前体和非平衡扩散254

一、吸附和催化中有关前体的概念254

二、吸附物种的迁移258

第二节 激发分子在催化剂表面上的寿命267

一、振动激发态分子的生成概率和寿命267

二、表面上振动激发态分子的实验寿命273

三、表面上电子激发分子的实验寿命276

参考文献277

第八章 催化剂的非平衡状态280

第一节 多相催化剂的非平衡状态280

一、吸附和催化中的非平衡电子传输281

二、氧化催化剂近表面层的非平衡状态284

第二节 催化中的相变290

一、在稳定的催化条件下，有关相变的可能性291

二、二维相的相变及其在催化中的作用294

三、相变点附近的催化304

四、多个相组成的催化剂306

参考文献317

第九章 催化中的振荡反应321

第一节 基本原理322

第二节 均相催化中的化学振荡333

第三节 多相催化中的振荡反应334

一、引言334

二、表面反应的模拟337

三、CO的催化氧化339

四、氧化氮（NO）的催化还原349

五、空间瞬时花样——化学波的形成353

六、混沌行为364

参考文献368

第十章 在非平衡态热力学的基础上探索建立催化理论的新途径374

第一节 非平衡态热力学简介374

一、可逆过程和热力学第二定律374

二、平衡结构和Boltzmann有序原理376

三、热力学面临的挑战：自组织现象377

四、非平衡、非线性和耗散结构380

五、非平衡态热力学基础381

第二节 非平衡态热力学在化学反应中的应用392

一、反应进度和de Donder反应亲和力392

二、线性非平衡态热力学395

三、非线性、非平衡态热力学397

第三节 催化过程中的非平衡态热力学402

一、催化中的非平衡过程402

二、动力学－热力学接合分析405

三、用de Donder关系分析催化反应和催化剂的非平衡态412

参考文献440

附录443

一、基础常数和转换因子443

二、常用数学表示式444

三、英文缩写词汇445